使用波動的可再生能源進行綠色合成氨是一個長期追求的目標。溫和條件下非熱等離子體合成氨是一種有前景的技術,但它面臨著低能效的關鍵挑戰。
有鑒于此,吉林大學李路教授、母曉玥教授等報道開發了一種易于規模化的AuCu3/Cu催化劑,該催化劑由金屬Cu作為天線,以及金屬Cu表面的納米AuCu3催化位點組成,顯著提高了射頻(RF,radio-frequency)等離子體的能量效率和氨產量。
與單獨使用等離子體相比,AuCu3/Cu的單程氨產量增加20倍,接近于10%。機理研究表明,Cu天線能夠放大毫米尺度的局部電場,促進生成活性氮物種,包括氮自由基和振動激發的氮分子。
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由于d能帶中心向下移動,以及獨特的Cu-Au界面結構,Cu天線表面改性的AuCu3納米合金催化劑生成活性NHX(x=0,1,2)物種的氫化反應能壘(速率決定步驟)顯著降低,促進了氨在較低溫度下的脫附。
Cu天線和表面AuCu3納米合金的協同效應通過氮自由基介導的Eley-Rideal途徑和振動激發的氮分子Langmuir-Hinshelwood途徑增強合成氨反應。
參考文獻
Zhenlu Li, Shize Liu, Qingyun Zhan, Jiayang Li, Zihao Zhang, Yumeng Qian, Yiyu Cai, Xiaoyue Mu, Lu Li, Synergistic Enhancement of Plasma-Driven Ammonia Synthesis Using a AuCu3/Cu Composite Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202424165
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424165