波鴻魯爾大學Wolfgang Schuhmann、葡萄牙新里斯本大學Felipe Conzuelo等提出了將電催化-生物電催化反應串聯集成在氣體擴散電極上的策略,能夠還原二氧化碳,選擇性的生成甲醇。
Ag-Bi2O3在中性pH選擇性的將氣態CO2還原為甲酸鹽。隨后通過包括甲醛脫氫酶和乙醇脫氫酶的酶串聯,這兩種酶都依賴于煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD),將甲酸鹽依次還原為甲醛和甲醇。酶氧化的氧化還原輔因子NAD+通過黃遞酶(enzyme diaphorase)再生,將黃遞酶嵌入二茂鈷低電位氧化還原聚合物中,與電極實現電化學偶聯。
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使用基于醇氧化酶和辣根過氧化物酶的選擇性生物傳感器確認了反應生成甲醇,辣根過氧化物酶被整合到一種特別適應的氧化還原聚合物中。這項研究提出的電催化-生物電催化串聯復合催化劑展示了提高電催化反應選擇性,以及使用更堅固的無機電催化劑取代對于生物電化學具有挑戰性的酶催化劑(比如CO2合成甲酸對于氧氣非常敏感的甲酸脫氫酶)的一般策略。
參考文獻
Panpan Wang, Xin Wang, Shubhadeep Chandra, Anna Lielpetere, Thomas Quast, Felipe Conzuelo, Wolfgang Schuhmann, Hybrid Enzyme-Electrocatalyst Cascade Modified Gas-diffusion Electrodes for Methanol Formation from Carbon Dioxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202422882
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202422882