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材料的催化行為受到原子組裝結構（ensembles）的影響，ensemble是表面原子的幾何構型。在傳統的材料系統中，組裝效應和電子結構是相互耦合的，因為這些策略側重于改變材料成分，因此很難單獨的理解原子組裝結構的作用。

有鑒于此，約翰斯·霍普金斯大學Anthony Shoji Hall等報道一種將幾何效應與電子結構分離的方法。為了調節催化劑表面上的Pd組裝體的尺寸，比較了結構不同但成分相同的Pd₃Bi金屬間化合物和固溶體合金的反應性。

本文要點：

（1）

Pd₃Bi金屬間化合物對甲醇氧化（MOR）沒有反應性，但是Pd₃Bi固溶體具有顯著的反應性（0.5 mA cm_Pd^-2）。金屬間化合物形成較小的組裝體（所有低能量晶面上的1、3、4和5個原子），而固溶體Pd₃Bi有幾個面能夠保證形成較大的Pd組裝體，平均5.25個原子，最多6個原子。部分有序的Pd₃Bi（金屬間化合物和固溶體的混合相）合金顯示出中等MOR活性（0.1 mA cm_Pd^-2），證實甲醇氧化活性與平均組裝體的尺寸一致。

（2）

通過X射線光電子能譜（XPS）價帶光譜和X射線吸收近邊結構（XANES）測量證實了所有Pd₃Bi合金都具有類似的電子結構，這表明反應性的差異是由原子有序結構差異引起的組裝體尺寸變化引起。這項研究發現為設計具有可控活性位點結構同時保持催化劑的電子結構不變的材料提供了一種方法，從而實現了更有效的催化劑設計。

參考文獻

Tianyao Gong, Guotao Qiu, Mo-Rigen He, Olga V. Safonova, Wei-Chang Yang, David Raciti, Corey Oses, and Anthony Shoji Hall*, Atomic Ordering-Induced Ensemble Variation in Alloys Governs Electrocatalyst On/Off States, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11753

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11753