堿性OER反應主要包括四個基本步驟，涉及HO*、O*和HOO*等中間體。在單個活性位點平衡這些中間體的吉布斯自由能是一項具有挑戰性的任務。有鑒于此，鄭州大學湯克勇教授、鄭州航空工業管理學院Hongyan Wang、萊斯大學Bijun Tang、萊斯大學/印度理工學院坎普爾分校Soumyabrata Roy等使用電沉積方法合成了包含Fe、Ni、Co、Cu和Y金屬元素的高熵金屬有機框架材料，隨后將其模板，制備高熵磷化物/碳（FeCoNiCuYP/C）復合催化劑，所得到的復合材料是具有多個催化活性位點的無定形結構。
理論計算和實驗測試結合，揭示了Co/Ni和Fe原子在調節FeCoNiCuYP電子結構和優化中間體結合強度方面的關鍵作用。此外，Fe和Ni/Co位點分別傾向于穩定HO*和HOO*中間體，這有助于打破OER反應的吉布斯自由能標度關系。
通過精確的調節組成和多個活性位點之間的協同作用，FeCoNiCuYP/C電催化劑在堿性溶液表現了優異的OER性能，在316 mV的過電位產生100 mA cm-2的電流密度，而且具有優異的穩定性。
這項工作為設計高效的高熵電催化劑提供了一條創新途徑，為先進的電催化應用提供巨大前景。
參考文獻
Xiumin Li, Zhengkun Xie, Soumyabrata Roy, Longqing Gao, Jie Liu, Bing Zhao, Ran Wei, Bijun Tang, Hongyan Wang, Pulickel Ajayan, Keyong Tang, Amorphous High‐entropy Phosphide Nanosheets With Multi‐atom Catalytic Sites for Efficient Oxygen Evolution, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202410295
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202410295
