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雙金屬配合物被人們發(fā)現(xiàn)具有增強(qiáng)單金屬體系鍵活化和催化活性的巨大能力。有鑒于此，西班牙國(guó)家研究委員會(huì)Jesús Campos等報(bào)道適用相反的方法探索雙金屬催化劑，這項(xiàng)研究使用第二種金屬通過可逆的雙金屬抑制作用，鈍化另一種金屬的活性。

本文要點(diǎn)：

（1）

合成了一個(gè)由九個(gè)親電金配合物組成的家族，分子式為Au(PR₃)(NTf₂)([NTf₂]^?=[N(SO₂CF₃)₂]^?），它們可以在由標(biāo)志性的Ir-Vaska配合物IrCl(CO)(PPh₃)₂催化的末端和內(nèi)部炔烴的半氫化中充當(dāng)抑制劑。這種行為與非均相眾所周知的Lindlard催化劑中，Pb對(duì)Pd的鈍化效應(yīng)相似。除了位阻作用最大的金催化劑結(jié)構(gòu)，大多數(shù)Au在與Ir結(jié)合時(shí)形成僅含金屬的Lewis對(duì)。

（2）

通過深入和充分的表征，發(fā)現(xiàn)明顯的Ir→Au鍵。當(dāng)用于炔烴加氫催化反應(yīng)，這些雙金屬結(jié)構(gòu)具有明顯的生成烯烴的傾向，而單金屬催化劑只能沒有選擇性的生成過度還原產(chǎn)物。作者的計(jì)算研究不僅為純Ir體系提供了一種可行的機(jī)制，而且表明了Au能夠可逆的形成異核雙金屬鈍化Ir，因此提高選擇性。

參考文獻(xiàn)

Emmanuel Serrano-Díez, Alejandra Pita-Milleiro, Jesús Rangel-García, Juan J. Moreno, Marta Roselló-Merino, and Jesús Campos*, Reversible Bimetallic Inhibition to Modulate Selectivity During Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c15359

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15359