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N、N-二甲基甲酰胺（DMF）是一種應用廣泛的溶劑，其綠色低碳合成方法需求量很大。

有鑒于此，中國科學院大連化物所/蘭州大學李燦院士、蘭州大學/中國科學院蘭州化學物理研究所李澤龍教授等報道一種使用固定床反應器和ZnO-TiO₂固溶體催化劑的連續流反應系統合成DMF的新方法。

本文要點：

（1）

ZnO-TiO₂固溶體催化劑利用CO₂、H₂和二甲胺（DMA）作為原料，DMF選擇性達到99 %，單程DMA轉化率接近熱力學平衡的性能。此外，ZnO-TiO₂固溶體催化劑表現出優異的穩定性，在連續運行1000 h后沒有失活。

Zn和Ti位點的協同作用是高活性的關鍵原因，有助于形成甲酸鹽活性物種。甲酸鹽關鍵中間體，與DMA反應生成DMF。非常重要的一點是，甲酸鹽物種的緩慢加氫反應動力學能夠阻礙形成CH₂O*物種，抑制了副產物三甲胺的形成。

（2）

這項工作表明動力學控制二氧化碳加氫反應的活性中間體的重要作用，能夠與平臺分子偶聯用于制備高附加值化學品。這項工作為有效利用二氧化碳資源提供了一種有前景的策略，為大規模合成DMF提供解決方案。

參考文獻

Jieyun Zhang, Guanna Li, Jin Xie, Yang Hai, Weiming Wan, Haotian Sun, Bin Wang, Xiaojing Wu, Jiannian Cheng, Changxin He, Wei Hu, Ying Zhang, Zelong Li*, and Can Li*, Controllable Active Intermediate in CO₂ Hydrogenation Enabling Highly Selective N,N-Dimethylformamide Synthesis via N-Formylation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c12503

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12503