鋰離子電池的退化過程是多尺度的、異質的、動態的，并且取決于電池的使用情況。LiNiO2過充電期間的降解機制在材料層面上是眾所周知的，其特征是O2氣體釋放和LiNiO2的伴隨表面重建。然而，關于高壓相形成（即O1）在天然氣生產中的作用仍存在爭議。此外，關于產生的氣體對電池組件（陽極或傳感器）的影響，或過充電對電極水平行為的影響，目前仍不明確。近日，格勒諾布爾-阿爾卑斯大學Sandrine Lyonnard、Quentin Jacquet報道了LiNiO2/石墨硅鋰離子電池過充電過程中的反應機理。
本文要點：
1) 在LiNiO2/石墨硅電池的形成和過充電過程中，作者使用操作質譜和測量氣體逸出，同時使用操作微小/廣角X射線散射（SAXS/WAXS）映射空間分辨納米結構和晶格參數變化。
2) 相關操作表征實驗允許（1）確認即使在充電結束時產生大量氣體，也不存在O1相，（2）揭示氣體對參比電極的影響，（3）表明過充電通過產生滯后于整體電化學的局部退化區域來增加面內反應的不均勻性。這些發現對于優化類似化學物質器件的老化非常重要，特別是富鎳陰極。
Quentin Jacquet et.al Mapping Reaction Mechanism During Overcharge of a LiNiO2/Graphite–Silicon Lithium-Ion Battery: A Correlative Operando Approach by Simultaneous Gas Analysis and Synchrotron Scattering Techniques Adv. Energy Mater. 2024
https://doi.org/10.1002/aenm.202404080
