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藍光利用FAD （BLUF）光感受器利用非共價結合的FAD吸收光并觸發受體激活的初始超快事件。有鑒于此，紐約州立大學石溪分校Peter J. Tonge、東英吉利大學Stephen R. Meech、Andras Lukacs等報道FAD光感受器AppABLUF能夠增強質子耦合電子轉移。

本文要點：

（1）

FAD作為一種酶氧化還原輔助因子經歷1e^-和2e^-還原，對BLUF光受體PixD的研究揭示了在光循環過程中黃素自由基（FAD^?-和FADH?）的形成，因此能夠實現BLUF運行，即從保守的Tyr到氧化的FAD之間PCET。但是，在密切相關的BLUF蛋白App_ABLUF和BlsA中沒有觀察到自由基中間體。而且，與光循環在FAD^?-處停止的PixD相比，用氟化-Tyr類似物取代保守的Tyr能夠增加苯酚OH的酸度，這對AppA_BLUF光激活的影響很小。

（2）

BLUF蛋白中的氫鍵網絡包含幾個嚴格保守的殘基，但與黃素C2=O相互作用的氨基酸的作用不同。在PixD中有兩個到C2=O的氫鍵，但是在AppA_BLUF中只有一個。通過TRIR光譜，作者發現在AppA_BLUF中引入第二個氫鍵到C2=O導致在光循環過程中形成黃素自由基（FAD^?-和FADH?）。隨后用2,3,5-三氟-Tyr取代雙突變體中的保守基團Tyr (Y21)，阻止了自由基的形成和光態的產生，這個結果表明AppA_BLUF的光循環與PixD相似。這種引發PCET的能力為電子轉移在BLUF光激活機制中的作用提供幫助。

參考文獻

YongLe He, Agnieszka A. Gil, Sergey P. Laptenok, Anam Fatima, Jinnette Tolentino Collado, James N. Iuliano, Helena A. Woroniecka, Richard Brust, Aya Sabbah, Michael Towrie, Gregory M. Greetham, Igor V. Sazanovich, Jarrod B. French, Andras Lukacs*, Stephen R. Meech*, and Peter J. Tonge*, Enhancing Proton-Coupled Electron Transfer in Blue Light Using FAD Photoreceptor AppA_BLUF, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11817

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11817