單金屬原子嵌入氮摻雜石墨烯（M-N-C）已成為一種有前途的催化劑，用于各種各樣的反應(yīng)。除了吡啶位點外，還有另一個位點負(fù)責(zé)催化活性，但其結(jié)構(gòu)仍有爭議。有鑒于此，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠(yuǎn)越教授等報道使用第一性原理計算來解析它的結(jié)構(gòu)。以Fe-N-C為代表，作者系統(tǒng)的探索了許多具有可能性的結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)了與吡啶具有相當(dāng)能量的新結(jié)構(gòu)。
這種新結(jié)構(gòu)具有吡啶和卟啉之間的雜化配位環(huán)境，分布于石墨烯片或孔的邊緣。進一步計算X射線吸收光譜、ORR反應(yīng)的熱力學(xué)、ORR的穩(wěn)定性，都表明其存在。
證明了該位點也存在于其他不同M金屬的M-N-C中。
（2）
這項研究揭示了一個M-N-C的重要新結(jié)構(gòu)，對于提高催化性能的位點設(shè)計工程非常關(guān)鍵。
參考文獻
Zachary Levell, Saerom Yu, Ruoyu Wang, and Yuanyue Liu*, What Is the “Other” Site in M–N–C?, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c12479
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12479
