設計多金屬位點用于控制CO2電催化還原反應的產率具有發展前景,但是具有非常大的挑戰。傳統多金屬位點材料的合成需要熱解前體分子,這個過程通常難以控制。
有鑒于此,鄭州大學臧雙全教授、蔡金孟副教授、鄒如意副教授、王珊博士等報道一種自下而上的策略,在COF中合成了多金屬位點,能夠通過調節催化活性位點的電子結構,控制CO2還原反應的選擇性。
La元素摻雜能夠調節雙原子Cu位點的電子結構,將產物從乙烯轉變為甲烷。DFT理論計算結果表明,La元素能夠調節相鄰Cu位點的電子結構,增強CO2和H2O的活化,改變形成關鍵中間體的能壘。
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這項研究首次報道合成多金屬原子COF催化劑,這項研究為控制產物提供新型策略。
參考文獻
Xiao-Yu Dong, Hong Chen, Shan Wang, Ru-Yi Zou, Shuang-Quan Zang, Jinmeng Cai, Introducing La into a Customized Dual Cu Covalent Organic Framework to Steer CO2 Electroreduction Selectivity from C2H4 to CH4, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202413710
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413710