目前,對ZIF內結構確定的活性位點調控的方法非常少,這限制人們對于ZIF材料在HER光電催化反應機理的理解和認識。
有鑒于此,維也納技術大學Dominik Eder教授、華中師范大學楊澤副教授等報道通過配體選擇性的去除,在ZIF內構筑開放的金屬位點,并且研究對HER性能的影響。
通過原位電化學分析表征和XAS表征,表明Zn-N2與電解液氫氧根配位,形成高價態HO-Zn-N2位點。優化后的OMS-ZIF在1.0 A cm-2電流密度實現了0.41 V過電勢,能夠穩定工作120 h。理論計算結果表明這種活性位點能夠加快活化水分子的動力學,因此增強Volmer反應步驟的效率。
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這項工作實現了ZIF材料構筑高活性催化位點的策略,有助于研究堿性電催化反應機理。
參考文獻
Zheao Huang, Zhouzhou Wang, Qiancheng Zhou, Hannah Rabl, Shaghayegh Naghdi, Ze Yang, Dominik Eder, Engineering of HO–Zn–N2 Active Sites in Zeolitic Imidazolate Frameworks for Enhanced (Photo)Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202419913
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202419913