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苯酚的選擇性電催化加氫反應是符合可持續發展的環己酮制備方法，環己酮是非常重要的聚合物合成原料。但是如何在苯酚電催化加氫制備環己酮的反應中得到高選擇性和高法拉第效率仍然是個巨大挑戰，這是因為環己酮容易過度加氫生成環己醇，而且存在競爭性HER反應。

有鑒于此，清華大學段昊泓副教授、湖北師范大學朱玉荃博士等報道通過利用氫溢流效應實現調節吸附氫（H_ads），在銳鈦礦相TiO₂載體擔載Pt催化劑中，將吸附氫從Pt表面遷移到TiO₂表面。在苯酚的電催化選擇性加氫反應中，環己酮的選擇性達到94 %，法拉第效率達到63 %。比以往報道的性能更好。

本文要點：

（1）

電化學循環伏安（CV）測試和電化學Raman光譜表征結果驗證了H_ads從Pt遷移到TiO₂。作者認為，TiO₂導致氫溢流效應促進Pt催化劑表面的H_ads較少，因此阻礙了環己酮的過度加氫以及HER副反應。通過調節TiO₂實現控制氫溢流的強度和環己酮的選擇性，研究發現其他可還原金屬氧化物載體（金紅石TiO₂、CeO₂、WO₃）上同樣具有這種現象。

（2）

這項工作展示了電催化反應調節加氫選擇性的有效策略，這種策略利用熱催化廣泛應用的氫溢流效應實現調節電催化加氫反應選擇性。

參考文獻

Yuanbo Liu, Kaiyue Ji, Xi Wang, Qiujin Shi, An-Zhen Li, Zhuoqun Yin, Yu-Quan Zhu, Haohong Duan, Modulating the Coverage of Adsorbed Hydrogen via Hydrogen Spillover Enables Selective Electrocatalytic Hydrogenation of Phenol to Cyclohexanone, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419178

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419178