研究背景
非線性光學（NLO）過程廣泛應用于激光、量子技術等領域，尤其在諧波生成等方面展現了重要潛力。隨著光子學和納米技術的發展，范德華（vdW）半導體因其優異的光學性能和強烈的光-物質相互作用，成為了NLO研究中的熱點。特別是過渡金屬二硫化物（TMDs）如MoS2，因其較大的非線性易感度、強光約束能力以及易于納米結構化，成為了重要的NLO材料。然而，這些材料在實際應用中仍面臨著相位匹配效率低、光學損耗大等挑戰，限制了其在微型化和高效集成中的應用。
為了解決這些問題，研究人員提出了將vdW材料集成到納米波導中的方案，試圖通過優化波導結構和相位匹配條件來提高非線性光學轉換效率。特別是在3R-MoS2這一菱面堆積結構的TMD材料中，已有研究展示了其在超短傳播長度下表現出與鋰鈮酸鹽相媲美的二次諧波生成效率。盡管如此，MoS2的折射率色散導致其在可見/近紅外波段下的相干長度較短，這使得在實際波導中實現理想的相位匹配仍面臨困難。
為解決這一問題，美國哥倫比亞大學Ding Xu，Milan Delor等合作在“Nature Nanotechnology”期刊上發表了題為“Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides”的最新論文。研究人員采用了一種新型的遠場超快成像技術，能夠以飛秒級和亞50納米的空間時間分辨率跟蹤光在MoS2波導中的傳播，精確獲取相位匹配角度、模式剖面及損耗等關鍵參數。該技術的應用使得非線性光學轉換的優化成為可能，并且證明了3R-MoS2波導在高效NLO轉換中的潛力。
研究亮點
1）實驗首次采用遠場超快成像方法，跟蹤了基本波（FW）和二次諧波（SH）在3R-MoS2波導中的傳播，達到了飛秒級和亞50納米的空間時間精度。通過這一方法，能夠無須事先了解材料的光學常數，系統優化了非線性光學（NLO）轉換的相位匹配條件、模式剖面和損耗。
2）實驗通過在菱面堆積（rhombohedral-stacked）MoS2波導中進行邊緣激發和泵浦脈沖探測，得到了對波導中的光傳播特性和SHG效率的詳細解析。結果表明，3R-MoS2波導在特定的相位匹配角度下，支持雙折射相位匹配，并在多模和單模波導中展示了高效的二次諧波生成。
3）通過高精度成像和泵浦-探測實驗，實驗成功展示了3R-MoS2波導在亞皮秒時間尺度上的瞬態動態響應，揭示了其非線性光學特性。研究進一步發現，這些波導可以實現幾百分點的SHG效率，證明了3R-MoS2在片上集成中的潛力。
4）實驗還系統地優化了波導結構，提出了如何精確控制相位匹配和模式匹配條件，從而在微型化波導中實現高效的NLO轉換。該方法為進一步研究和設計具有高效率和低損耗的非線性光學器件提供了重要的實驗指導和理論依據。
圖文解讀
圖1: 在3R-MoS2波導中，基波fundamental wave，FW和二次諧波second-harmonic ，SH光傳播成像。
圖2: 各向異性波導基波FW和二次諧波SH特性。
圖3: 通過時空成像確定相位匹配條件。
圖4: 薄膜波導中的模相位匹配。
總結展望
本文開發了一種基于非線性遠場顯微鏡的方法，用于以飛秒級和亞50納米的空間時間精度成像光在低損耗波導中的傳播及非線性光學轉換。作者在3R-MoS2薄膜波導上展示了這一方法的優勢，3R-MoS2是一種具有較大非線性易感度的材料，處于當前研究的前沿。作者展示了如何預測并實現相位匹配，從而在多模和單模薄膜波導中增強非線性轉換。作者的方法允許在沒有事先了解材料光學常數的情況下，直接提取相位匹配角度或相位失配度、波導模式剖面、吸收和波導損耗以及相對非線性轉換效率。
當前正在進行的工作，旨在通過光柵耦合器或錐形光纖等方式，實現更好的光在這些波導中的進出耦合，預計將使3R-MoS2成為片上非線性光學的理想組件。更一般而言，作者的成像方法應適用于所有半導體波導，并將在優化其他菱面堆積（rhombohedral-stacked）TMD材料以及鐵電鹵氧化物等新型vdW材料的非線性轉換方面發揮重要作用，這些材料在諧波生成和糾纏光子生成中具有廣泛的應用前景。作者預計，這種空間時間成像技術也為理解復雜光子架構和過程中的光的基本特性提供了新的途徑，包括高次諧波生成和時間反轉變換等研究。
原文詳情：
Xu, D., Peng, Z.H., Trovatello, C. et al. Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides. Nat. Nanotechnol. (2025).
https://doi.org/10.1038/s41565-024-01849-1
