研究背景
范德瓦爾斯（vdW）材料展現了豐富的結構多晶型態及其獨特的物理性質。對相變動力學、傳播路徑及相關物理性質演變的原子級理解，對于挖掘其在實際技術中的潛力至關重要。然而，由于在原子分辨率、視場和成像幀速率之間的固有權衡，直接觀測快速相變過程仍是一個根本性挑戰。為了解決這一問題，蘭州大學彭勇教授、加利福尼亞大學洛杉磯分校段鑲鋒教授、Laiyuan Wang等人合作在“Nature Materials”期刊上發表了題為“Interlayer reconstruction phase transition in van der Waals materials”的最新論文。該團隊通過可控的電流驅動相變，并利用原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）觀測了分層In?Se?材料從2H-α相向2H-β相轉變過程中原子重排的動態行為。研究者發現了一種獨特的層內裂分（解鏈）和層間重構（鏈合）路徑，該過程由一種能量級聯機制驅動，其中范德瓦爾斯間隙中的鍵形成促進了共價層內的鍵斷裂。此外，研究者還觀察到電流方向依賴的不對稱相變傳播，并將其歸因于異相界面處的帕爾帖效應引發的溫度分布。這些發現為設計定制化的結構相變提供了關鍵的理論依據，推動了先進技術的發展。
研究亮點
1.實驗首次通過原位掃描透射電子顯微鏡（STEM），首次捕捉了分層In?Se?在外加電流驅動下的動態相變過程，揭示了獨特的層內裂分（解鏈）與層間重構（鏈合）相結合的相變路徑。這一發現為范德瓦爾斯（vdW）材料中的相變機制提供了原子級的全新視角。2.實驗通過原位STEM和DFT計算，明確了相變路徑及驅動機制，得到了以下重要結果
- 相變路徑：實驗發現相變通過層內裂分（解鏈）與層間重構（鏈合）的獨特組合方式完成，與傳統認為的層內滑移路徑不同。
- 驅動機制：密度泛函理論（DFT）計算表明，該過程由能量級聯機制驅動，其中范德瓦爾斯間隙中的鍵形成促進了共價層中的鍵斷裂，激活能壘低至0.45 eV。
- 相變傳播特性：觀察到相變傳播的不對稱性，與電流方向密切相關，并歸因于異相界面處帕爾帖效應引起的溫度分布。
圖文解讀
圖1.對電流驅動相變的概念原位STEM-EELS研究圖3.電壓刺激下原子分辨的2H-α到2H-β相變動力學圖4.沿[100]方向模擬2H-α–2H-β異相邊界的原子動力學，以及層內分裂/層間重構路徑的相應能量分布。
結論展望
總之，研究者對層狀In?Se?器件中電流驅動的相變進行了系統的原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）研究。離位研究表明，橫向In?Se?器件表現出電驅動下的、與刺激相關的導電性調制。通過利用高度可控的電流驅動相變，研究者利用原子分辨率的原位STEM研究，以足夠的時間和空間分辨率，直接可視化了動態原子重排，揭示了一種超越常規層內動力學的層內裂分/層間重構相變路徑。此外，原位EELS溫度映射表明，這種電流方向相關的相變傳播起源于異相同質結界面處的帕爾帖效應。 研究者的研究建立了對相變及其傳播路徑的原子級理解，這種理解為范德瓦爾斯材料中結構相變的控制與定制提供了有價值的見解，有望應用于包括相變存儲器或先進神經形態器件在內的相變應用中。Zhang, J., Wang, L., Lü, J. et al. Interlayer reconstruction phase transition in van der Waals materials. Nat. Mater. (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02082-w
