研究背景
高熱電性能通常通過協(xié)同優(yōu)化兩個甚至三個熱電參數(shù)來實(shí)現(xiàn)，而這些參數(shù)通常是相互矛盾的。為了解決這一問題，馬普固體化學(xué)物理研究所所長Claudia Felser教授、以及Yu Pan合作在“Nature Materials”期刊上發(fā)表了題為“A magneto-thermoelectric with a high figure of merit in topological insulator Bi88Sb12”的最新論文。本文展示了利用磁熱電相關(guān)性作為策略，在拓?fù)洳牧现袑?shí)現(xiàn)增強(qiáng)的塞貝克系數(shù)和降低的熱導(dǎo)率的同時提升。作者報告了在單晶Bi88Sb12拓?fù)浣^緣體中，180K和0.7T下，獲得了較大的磁塞貝克效應(yīng)和高達(dá)1.7±?0.2的磁熱電優(yōu)值。這一結(jié)果填補(bǔ)了低于300K的高性能空白，并對低溫?zé)犭姂?yīng)用具有良好的前景。較大的磁塞貝克響應(yīng)歸因于超高遷移率和狄拉克帶的色散。低磁場下實(shí)現(xiàn)高熱電性能的應(yīng)用可以擴(kuò)展到類似特征的快速出現(xiàn)的拓?fù)洳牧希驗(yàn)樗鼌f(xié)同優(yōu)化了熱電參數(shù)。
研究亮點(diǎn)
（1）實(shí)驗(yàn)首次展示了在Bi88Sb12拓?fù)浣^緣體中，通過應(yīng)用小于1T的磁場，能夠顯著提高磁熱電優(yōu)值zT，達(dá)到1.7±?0.2，在180K和0.7T時表現(xiàn)最佳。
（2）實(shí)驗(yàn)通過增強(qiáng)磁塞貝克系數(shù)和降低磁熱導(dǎo)率，克服了磁電阻效應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)了熱電性能的顯著提升。該方法的成功使得低磁場下高熱電性能的實(shí)現(xiàn)成為可能，并對低溫?zé)犭姂?yīng)用提供了新的技術(shù)路徑。
（3）理論分析表明，磁塞貝克系數(shù)與回旋頻率的能量依賴性及由于澤曼分裂導(dǎo)致的費(fèi)米能級變化密切相關(guān)。
圖文解讀
圖 1：Bi88Sb12拓?fù)浣^緣體中的大磁zT效應(yīng)圖 2：晶體結(jié)構(gòu)和磁熱電性質(zhì)圖 3：熱電輸運(yùn)性質(zhì)的溫度依賴性圖 4：Bi88Sb12的能帶結(jié)構(gòu)
結(jié)論展望
本文系統(tǒng)研究了高質(zhì)量單晶Bi88Sb12拓?fù)浣^緣體的磁熱電輸運(yùn)性質(zhì)。由于超高的遷移率和線性帶色散，觀察到較大的磁塞貝克效應(yīng)，這導(dǎo)致在低至1T的磁場下獲得了較高的磁zT值。隨著磁熱導(dǎo)率的降低，在180K和0.7T時實(shí)現(xiàn)了約1.7±0.2的zT值。如此高的zT值，尤其是在300K以下，十分罕見；磁熱電相關(guān)性作為一種有效的策略，能夠協(xié)同調(diào)節(jié)熱電參數(shù)。對于實(shí)際應(yīng)用，擁有p型熱電材料以補(bǔ)充n型晶體也至關(guān)重要。未來的研究應(yīng)探索通過孔摻雜來實(shí)現(xiàn)p型Bi1–xSbx，因?yàn)锽i1–xSbx體系的孔兜結(jié)構(gòu)高度分散，預(yù)示著較大的磁熱電響應(yīng)。對于未來的研究，作者認(rèn)為精準(zhǔn)調(diào)節(jié)組成和元素純度以控制遷移率和費(fèi)米能級至關(guān)重要，這不僅適用于當(dāng)前的Bi1–xSbx體系，也適用于其他潛在材料。對于Bi1–xSbx體系，費(fèi)米能級對電子和孔的補(bǔ)償行為有強(qiáng)烈影響，對于減少磁電阻至關(guān)重要。可以考慮的策略包括使用高質(zhì)量的原料Bi和Sb元素，避免雜質(zhì)摻雜，仔細(xì)去氧化和預(yù)區(qū)熔化原料Bi，以盡可能降低雜質(zhì)密度，并通過百萬分之一級的摻雜精細(xì)調(diào)節(jié)費(fèi)米能級。最重要的是，由于強(qiáng)大的磁熱電響應(yīng)得益于超高的遷移率和線性帶色散，表現(xiàn)出這些特征的新興拓?fù)洳牧蠟闊犭妼W(xué)進(jìn)展提供了一個有趣的平臺，采用磁熱電相關(guān)性策略甚至可以在達(dá)到量子極限時實(shí)現(xiàn)非飽和磁塞貝克效應(yīng)。Pan, Y., He, B., Feng, X. et al. A magneto-thermoelectric with a high figure of merit in topological insulator Bi88Sb12. Nat. Mater. 24, 76–82 (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02059-9
