1.福建物構所&上海大學Angew：芳香化合物單層膜空穴傳輸層改善鈣鈦礦太陽能電池性能芳香配體構筑自組裝單層膜（Ar-SAM）能夠調控ITO的功函（work function），因此改善空穴的抽取/傳輸效率。但是人們對于芳香配體的多環結構和SAM螯合基團之間的作用以及對鈣鈦礦太陽能電池性質的影響并不清楚。有鑒于此，中國科學院福建物質結構研究所高鵬研究員、上海大學馬靜等報道開發了一系列吩噻嗪（phenothiazine）Ar-SAM分子，研究不同芳香結構配體對單層膜中的分子堆疊的影響，對載體功函的調控，對載流子動力學的影響。1）將這種Ar-SAM分子作為鈣鈦礦太陽能電池、鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的空穴傳輸層（HSLs），以萘作為連接的Ar-SAM能夠形成致密且高度有序的HSL層，增強界面相互作用，促進與鈣鈦礦之間的能級排列。2）通過這種策略，改善了寬能帶鈣鈦礦太陽能電池器件的性能，實現了21.86%的電池效率，而且基本上沒有表現回滯效應，電壓達到1.68eV。此外，封裝的鈣鈦礦太陽能電池器件具有更好的穩定性，在ISOS-D-2標準（50% RH，65 ℃）熱老化1000h T91。制備的鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池實現了28.89%的效率，而且具有優異的穩定性。這項策略為開發芳香配體官能團增強空穴傳輸層提供前景。 Peng Gao, Chi Li, Yong chen, Yuheng Li, Lijie Gong, Zhen Yuan, Lusheng Liang, Jinglin Chen, Paramaguru Ganesan, Yixian Zhang, Jing Ma, Deciphering the Impact of Aromatic Linkers in Self-Assembled Monolayers on the Performance of Monolithic Perovskite/Si Tandem Photovoltaic, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202420585https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202420585 2.福州大學Angew：O2可逆結合策略實現光催化反應制氫-產氧解耦在傳統的顆粒光催化劑全分解水體系（PPOWS），通常H2和O2是同時發生的，這導致發生嚴重的逆反應，并且導致形成爆炸性的H2/O2氣體混合物。這是PPOWS工業化必須解決的問題。有鑒于此，福州大學張子重教授、沈錦妮副教授等報道一種方便且價格合理能夠規?；瘧玫姆椒ǎ瑢POWS體系的制氫和產氧反應解耦。1）基于制氫和產氧解耦，開發了三組分的光催化劑Co(5%)-HPCN/(rGO/Pt)，其中含有光響應的芯片（HPCN），制氫催化劑（rGO/Pt），Co分子（結合O2）。這種三組分催化劑能夠分別在UV光和可見光進行交替照射，實現制氫和產氧反應解耦。 2）這種不同步的產氧和制氫反應對光催化劑結構和光源非常柔性，因此非常適用于PPOWS體系。 Dan Liu, Huihui Xu, Jinni Shen, Xun Wang, Chengwei Qu, Huaxiang Lin, Jinlin Long, Ying Wang, Wenxin Dai, Yuanxing Fang, Yanhui Yang, Xuxu Wang, Xianzhi Fu, Zizhong Zhang, Decoupling H2 and O2 Release in Particulate Photocatalytic Overall Water Splitting Using a Reversible O2 Binder, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202420913https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024209133.華東理工大學&同濟大學Angew：光熱膜增強傳質處理高渾濁廢水由于高渾濁度和有色廢水造成光衰減和雜質的干擾（影響傳質），對光Fenton過程產生嚴重的阻礙。 有鑒于此，華東理工大學邢明陽教授、同濟大學姜越教授等報道為了解決這個問題，開發了一種光熱Fenton膜，將光熱催化劑修飾在疏水棉改性處理的濾紙上，能夠精確的分布在水體表面之下的1mm。1）通過這種設計策略，對光的利用效率達到89.49%，而且對化學需氧量(COD)的消除非常高，能夠處理極端色度（10倍）和極端渾濁（703NTU）的廢水。光熱效應增強轉化效率，加快Mo在Fenton反應中的助催化作用，有效的改善活化PMS的能力，而且在15天之后對苯酚的去除仍高達90%。 2）反應機理研究結果表明固液表面的ROS物種、污染物的傳質顯著得到改善，而且研究結果表明PMS的擴散是決速步驟。這種膜能夠抵御懸浮固體的污染，能夠在含有土壤的溶液穩定工作長達10天。這種創新方法為降解顏色較深、渾濁度較高的廢水污染物提供一種解決方案，克服看傳統工藝的局限。 Jiangchen Fu, Shaoze Xiao, Jiazhen Cao, Zhiyan Liang, Jiabin Chen, Yue Jiang, Mingyang Xing, Mass Transfer-Enhanced Photothermal Membranes with Synergistic Light Utilization for High-Turbidity Wastewater Purification, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202421800https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421800通過基因編碼方式安裝光敏劑能夠用于設計人工光酶，擴大對非生物反應的兼容范圍。有鑒于此，北京大學項征研究員等使用工程化的吡咯基-tRNA/吡咯基-tRNA合成酶的一對合成酶，將含噻噸酮的氨基酸遺傳引修飾在蛋白質支架，設計得到了光酶催化劑。 1）設計的酶催化劑在催化脫芳烴[2+2]環加成反應具有高產率（高達>99%的收率）和優異的對映選擇性（高達98:2 e.r.）。 2）這項工作為光酶設計提供了一種穩健且簡單方便的方法，為開發光酶反應奠定基礎。Kai-Yue Chen, Hui Ming, He-Xiang Wang, Hua-Qi Wang, Zheng Xiang, Genetic Incorporation of a Thioxanthone-Containing Amino Acid for the Design of Artificial Photoenzymes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202419022https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024190225.中科院天津工業生物技術研究所Angew：電化學驅動類囊膜實現體外合成ATP自然界能夠通過太陽能（光合磷酸化反應，photophosphorylation）和化學能（反應物級磷酸化phosphorylation和氧化磷酸化oxidative phosphorylation）產生ATP能量流。綠色電力（Green electricity）作為一種重要的可持續能源載體，對于實現碳中和的社會而言至關重要。有鑒于此，中國科學院天津工業生物技術研究所張玲玲研究員等建立一種新的電極驅動磷酸化方法，并且對其進行驗證。1）分離富含ATP酶的菠菜的類囊體膜（TMs, thylakoid membrane），將TMs（pTMs）修飾到質子交換膜（PEM）上，在傳統的PEM膜上賦予ATP再生的生物學功能。
2）優化TMs的濃度和孵化時間，并且將PEM集成為一個兩隔間電化學電池，在電催化分解水過程產生的質子梯度電位觸發，pTMs的ATP酶成功合成了ATP。當施加3V的恒定電壓時，ATP的合成速率達到3.16μM min-1 μgChl-1，這個數值大約是ΔpH驅動ATP合成速率的兩倍。這種設計為體外生物轉化（ivBT）系統產生綠色能源提供巨大的前景。Lijing Chang, Huijuan Cui, Weisong Liu, Yi-Heng P. Job Zhang, Lingling Zhang, Electrodriven ATP Synthesis via Integration of a Reconstructed Thylakoid Membrane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202421120https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024211206.JACS：聯烯電催化TEMPO雙氧化反應的機理結構不對稱的聯烯分子的三個不飽和碳原子上有累積的π化學鍵，因此產生獨特的反應性，這種反應性與烯烴或者炔烴不同。雖然這些結構的合成前景，但是聯烯的電催化轉化仍未曾關注和報道。 目前合成聯烯的方法變得更多，而且人們對于烴類化合物的氧化轉化反應變得非常感興趣。有鑒于此，威斯康星大學Jennifer M. Schomaker、意大利帕維亞大學Giuseppe Zanoni等報道電催化TEMPO介導聯烯雙氧化反應進行深入研究。1）TEMPO介導的電催化雙氧化反應烯烴-TEMPO產物能夠通過后期官能團化轉化，在烯烴的碳原子上安裝雜原子。 2）反應機理研究。通過循環伏安，理論計算，原位NMR表征等機理研究手段，對電催化聯烯的官能團化進行研究，為聯烯的官能團化研究建立基礎，為這種獨特的結構砌塊的進一步官能團化提供幫助。Ken S. Lee, Federico Barbieri, Emanuele Casali, Elijah T. Marris, Giuseppe Zanoni*, and Jennifer M. Schomaker*, Elucidating the Mechanism of Electrooxidative Allene Dioxygenation: Dual Role of Tetramethylpiperidine N-Oxyl (TEMPO), J. Am. Chem. Soc. 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c10431https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c104317.Nat. Commun：利用負載金納米簇的脂質體實現對細菌植入物感染的無創體內傳感金黃色葡萄球菌是導致醫院內植入物相關感染的主要原因。由于這類感染具有較高的發病率和死亡率，因此研究者亟需開發快速、無創、具有成本效益的診斷方法。有鑒于此，帝國理工學院Molly M. Stevens、Adrian Najer和墨爾本皇家理工大學 Irene Yarovsky優化了可通過腎臟清除的金納米簇（AuNCs）的合成過程，以增強其催化活性，并開發了一種敏感的細菌感染比色診斷方法。1）全原子分子動力學（MD）模擬結果表明，谷胱甘肽包被的AuNCs具有良好的穩定性，并且能夠在復雜的生理環境中表現出類過氧化物酶活性。隨后，研究者將這些優化的AuNCs封裝在對細菌毒素響應的脂質體中，開發了一種生物傳感器。暴露于金黃色葡萄球菌毒素后，該脂質體會發生破裂，以釋放AuNCs，其在模擬腎臟過濾后可產生比色信號。2）研究者在透明質酸（HA）水凝膠植入物感染模型中進一步驗證了該生物傳感器的有效性。實驗結果表明，在細菌感染的HA水凝膠植入物小鼠的尿液樣本中添加底物后，該樣本會變為藍色，由此表明該傳感器能夠實現對植入物相關感染的非侵入性檢測。綜上所述，該研究開發的診斷平臺是一種多功能、經濟高效的診斷工具。Kaili Chen. et al. Non-invasive in vivo sensing of bacterial implant infection using catalytically-optimised gold nanocluster-loaded liposomes for urinary readout. Nature Communications. 2024https://www.nature.com/articles/s41467-024-53537-28.南京工業大學AM：聚合物交聯-Al2O3骨架雙重限域實現穩定的熒光碳量子點碳點是一種新型熒光納米材料，由于碳點的廣泛存在，環境友好，具有可調制的光學性質，因此受到人們的廣泛關注。但是碳點通常面臨溫度導致振動激子變化，發光容易被熱淬滅，因此阻礙了碳點的實際應用。 有鑒于此，南京工業大學張偉娜教授、霍峰蔚教授、張所瀛教授等報道一種雙重限域策略（bi-confinement），這種雙重限域策略使用交聯聚合物網絡和剛性Al2O3骨架穩定聚合物量子點，實現了具有高溫熒光的碳點。1）當溫度從303K提高至500K，CPDs@Al2O3量子點的熒光和磷光強度基本上保持不變，此外，不同碳化程度的CPDs@Al2O3量子點具有動態的激發熒光性質，能夠進行圖案化用于多重信息加密防偽。2）這項工作為設計能夠在苛刻條件使用的熒光穩定CPDs材料提供方法，拓展了CPD量子點的應用場景。Yu Shen, Chengyang Luo, Cheng Chen, Xinglong Zhang, Minghao Shi, Zhida Gu, Ruifa Su, Yitong Wang, Linpo Li, Liangjun Wang, Suoying Zhang, Fengwei Huo, Weina Zhang, High-Temperature Resistance Photoluminescence Carbonized Polymer Dots Through Equilibrium Bi-Confinement Effects, Adv. Mater. 2024 DOI: 10.1002/adma.202407811https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202407811
