魔角雙層石墨烯MATBG具有不尋常的超導(dǎo)性質(zhì)，受到人們的廣泛關(guān)注。但是，雖然人們在各種各樣的實(shí)驗(yàn)研究，提出了幾種可能的超導(dǎo)成對機(jī)理，但是目前MATBG的超導(dǎo)來源仍然并不清楚。有鑒于此，埃默里大學(xué)王耀助理教授、上海科技大學(xué)陳宇林教授等報(bào)道通過微米空間分辨率的角分辨熒光光譜表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)MATBG與BN載體之間的晶格沒有排列對齊的時(shí)候，MATBG的超導(dǎo)來自于平帶復(fù)制（flat-band replicas）。MATBG產(chǎn)生的平帶復(fù)制具有均一的能量差（150±15meV），這個現(xiàn)象說明電子-玻色子的強(qiáng)烈耦合（strong electron–boson coupling）。而且需要注意，在非超導(dǎo)態(tài)的扭角雙層石墨烯體系中，沒有出現(xiàn)平帶復(fù)制現(xiàn)象。理論計(jì)算結(jié)果表明MATBG的平臺復(fù)制現(xiàn)象來自石墨烯K點(diǎn)的谷間散射促進(jìn)平帶電子和光學(xué)聲子之間的強(qiáng)耦合。本文研究結(jié)果表明了MATBG的超導(dǎo)與電子聲子耦合效應(yīng)有關(guān)（雖然并不能說明電子-聲子耦合是產(chǎn)生超導(dǎo)的主要原因），這項(xiàng)工作對深入理解超導(dǎo)現(xiàn)象的不常見電子結(jié)構(gòu)提供重要的信息。 測試μ-ARPES的方法如下。使用Au連接MATBG樣品，使得樣品接地，避免測試過程中的電荷累積造成影響。通過光學(xué)成像表征，表明hBN載體和MATBG樣品之間沒有有序排列。μ-ARPES測試技術(shù)能夠直接得到MATBG的能帶結(jié)構(gòu)，μ-ARPES通過樣品的熒光強(qiáng)度給出MATBG的能帶結(jié)構(gòu)。圖1. μ-ARPES表征以及MATBG器件結(jié)構(gòu)雖然MATBG的扭角為1.08°，但是作者測試發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)hBN載體和MATBG器件沒有對齊時(shí)，才能產(chǎn)生最大超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度（Tc）的超導(dǎo)現(xiàn)象。作者認(rèn)為產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是MATBG和hBN載體之間具有不同形式和強(qiáng)度的耦合作用，產(chǎn)生不同的moiré勢。在hBN和MATBG沒有對齊的情況下，hBN載體對MATBG的moiré勢產(chǎn)生高頻背景信號，由于hBN和MATBG的moiré晶格失配高達(dá)8°，因此不對齊的hBN不會顯著影響MATBG樣品的電子結(jié)構(gòu)。但是對于hBN和MATBG對齊的樣品，hBN載體的moiré周期為13nm，與MATBG的本征moiré晶格（13.8nm）非常接近，因此對齊狀態(tài)的石墨烯/hBN的moiré勢以及打破C2對稱性顯著影響MATBG的本征電子結(jié)構(gòu)。 超導(dǎo)MATBG樣品的平帶復(fù)制現(xiàn)象ARPES測試。分別測試了超導(dǎo)MATBG樣品的兩個器件（A和B）。對每個石墨烯層跨越多個moiré布里淵區(qū)的K點(diǎn)附近進(jìn)行測試（圖2a），圖2b給出了器件A的三維能帶結(jié)構(gòu)圖，以及moiré布里淵區(qū)的6個代表性的能帶譜圖（圖2c）。在費(fèi)米能級附近觀測發(fā)現(xiàn)MATBG的平帶，特別需要指出的是作者測試發(fā)現(xiàn)高結(jié)合能附近的平帶復(fù)制品（在以往報(bào)道中，這個現(xiàn)象未曾提出），測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)這些平帶復(fù)制品具有類似的能帶寬度、動量變化、光譜分布。圖2. 觀測超導(dǎo)MATBG的平帶復(fù)制體為了提高清晰度，在不同動量位置切割的moiré布里淵區(qū)測試一系列ARPES色散光譜（cut 1~cut 6）。這些平帶的復(fù)制體具有均勻的能量分離（150±15meV），這些復(fù)制體在高結(jié)合能的強(qiáng)度迅速衰減。 這種平帶復(fù)制體的特點(diǎn)表明能帶雜化。首先，這些平帶復(fù)制體具有一致的結(jié)合能，而沒有發(fā)現(xiàn)能帶交叉或者雜化產(chǎn)生的能級變化現(xiàn)象；其次，這種平帶復(fù)制體沒有局限在moiré布里淵區(qū)的高對稱性動量區(qū)間；第三，也是最重要的，在非超導(dǎo)TBG樣品中沒有發(fā)現(xiàn)這些平帶復(fù)制體現(xiàn)象。圖3. 在非超導(dǎo)TBG器件中沒有平帶復(fù)制體測試非超導(dǎo)TBG器件的ARPES（器件C：hBN與MATBG對齊的樣品；器件D和E：扭轉(zhuǎn)角度偏離魔角），與MATBG樣品器件（器件A和B）對比。測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在hBN與MATBG對齊的器件中，沒有發(fā)現(xiàn)平帶復(fù)制體。但是能帶結(jié)構(gòu)具有特征的能帶雜化（石墨烯層之間的Dirac能帶雜化），以及moiré勢對能帶雜化的補(bǔ)償。這種hBN和MATBG對齊的器件與hBN-MATBG未對齊的器件的明顯區(qū)別說明hBN載體的moiré勢補(bǔ)償效應(yīng)起到非常重要的作用，這種moiré勢補(bǔ)償導(dǎo)致產(chǎn)生反常量子霍爾效應(yīng)。另外，在沒有超導(dǎo)效應(yīng)的TBG器件中（器件D和E）同樣發(fā)現(xiàn)典型的能帶雜化，并且沒有發(fā)現(xiàn)平帶復(fù)制體。 在單粒子ARPES光譜的高結(jié)合能區(qū)間發(fā)現(xiàn)能帶復(fù)制的現(xiàn)象通常表明電子-玻色子強(qiáng)耦合現(xiàn)象。這個測試結(jié)果與FeSe/SrTiO3體系觀測的shake-off復(fù)制帶類似（FeSe的電子和SrTiO3的光學(xué)聲子之間的強(qiáng)耦合）。這種強(qiáng)烈的電子-聲子耦合（EPC, electron–phonon coupling）是FeSe/SrTiO3體系產(chǎn)生提高超導(dǎo)溫度的原因。石墨烯本征聲子譜。由于平帶的電子動能僅為10-15meV，但是聲子模能量達(dá)到150meV，因此首先測試石墨烯的本征聲子譜（沒有考慮極化子的影響）。圖4a給出了K點(diǎn)附近能量為150meV的三個聲子分支，測試結(jié)果表明這種聲子譜可能導(dǎo)致谷間電子-聲子耦合（EPC）。凍結(jié)聲子計(jì)算結(jié)果表明，面內(nèi)的橫向光學(xué)模（in-plane transverse optical mode）具有最強(qiáng)的EPC，比面內(nèi)縱向光學(xué)模（in-plane longitudinal optical mode）或者面內(nèi)縱向聲學(xué)模（in-plane longitudinal acoustic mode）更強(qiáng)。面內(nèi)橫向光學(xué)聲子模在K和K′點(diǎn)產(chǎn)生散射平帶電子現(xiàn)象，導(dǎo)致產(chǎn)生間隔均勻的平帶復(fù)制帶。能帶的能量差取決于聲子能量，復(fù)制帶的能量間隔明顯比電子能帶（15meV）更大。 這項(xiàng)研究展示了谷間聲子對于超導(dǎo)MATBG的重要性（雖然不是主導(dǎo)作用），但是發(fā)現(xiàn)的MATBG中的平帶電子結(jié)構(gòu)與Fe基高溫超導(dǎo)材料比較類似。進(jìn)一步的，作者認(rèn)為通過實(shí)驗(yàn)?zāi)軌驅(qū)⑵綆?fù)制帶的微觀形成機(jī)理與扭角石墨烯的超導(dǎo)之間聯(lián)系，比如在魔角三層石墨烯可能同樣存在類似現(xiàn)象。此外作者認(rèn)為μ-ARPES表征技術(shù)有助于研究moiré體系的強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)。Chen, C., Nuckolls, K.P., Ding, S. et al. Strong electron–phonon coupling in magic-angle twisted bilayer graphene. Nature (2024).DOI: 10.1038/s41586-024-08227-whttps://www.nature.com/articles/s41586-024-08227-w
