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特別說明：本文由米測技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫，旨在分享相關(guān)科研知識。因?qū)W識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創(chuàng)丨米測MeLab

編輯丨風(fēng)云

研究背景

通過用無機(jī)陽離子（例如Cs⁺）取代有機(jī)陽離子（例如甲銨 (MA⁺)和甲脒 (FA⁺)）制備的全無機(jī)鈣鈦礦是增強(qiáng)鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 長期光和熱穩(wěn)定性的有效概念。因此，無機(jī)鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池 (IPTSC) 是突破效率瓶頸和解決穩(wěn)定性問題的有希望的候選者。

關(guān)鍵問題

然而，無機(jī)鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池主要存在以下問題：

1、無機(jī)NBG PSC的效率尚未達(dá)到理想的商業(yè)化水平

無機(jī)窄帶隙（NBG）鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率存在限制，盡管有研究通過調(diào)整成分和使用添加劑來提高性能，但目前還沒有關(guān)于2T IPTSC的演示報道，表明無機(jī)NBG PSC的效率尚未達(dá)到理想的商業(yè)化水平。 

2、2T IPTSC中制備NBG無機(jī)鈣鈦礦薄膜存在多重挑戰(zhàn)

在2T IPTSC中制備NBG無機(jī)鈣鈦礦薄膜的挑戰(zhàn)仍然存在于以下方面：（1）沉積無針孔薄膜；（2）抑制基于Sn⁴⁺的深陷阱；（3）界面/邊界鈍化。因此，開發(fā)新的有效策略來獲得高性能無機(jī)NBG PSC仍然迫在眉睫。 

新思路

有鑒于此，華南理工大學(xué)嚴(yán)克友等人采用對甲苯磺酰肼(PTSH)的配體演化 (LE) 策略來調(diào)控薄膜形成并消除無機(jī)窄帶隙 (NBG) 鈣鈦礦中的深陷阱，從而成功開發(fā)2T IPTSC。因此，1.31eV CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE 器件的效率達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的 17.41%。與 1.92eV CsPbI₂Br頂電池相結(jié)合，2T IPTSC 的效率高達(dá) 22.57%（經(jīng)認(rèn)證為 21.92%）。此外，IPTSC 經(jīng)過精心設(shè)計，可在最大功率點 (MPP) 跟蹤下提供出色的耐用性，分別在65℃下保持1510小時和85℃下保持800小時的初始效率80%。作者闡明了 LE 有意利用多種作用促進(jìn)無機(jī) NBG 鈣鈦礦生長，并期望該研究為開發(fā)高效穩(wěn)定的 IPTSC 提供富有洞察力的指導(dǎo)。

技術(shù)方案：

1、表征了NBG CsPb_1-xSn_xI₃的光伏性能

通過采用PTSH配體演化策略，成功提升了CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE器件效率至17.41%，創(chuàng)無機(jī)NBG PSC效率新高。同時，也顯著增強(qiáng)了器件的穩(wěn)定性。    

2、表征了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶和微觀結(jié)構(gòu)

作者證實了LE策略有效提升了CsPb_0.4Sn_0.6I₃鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和取向性，增強(qiáng)了(101)和(202)晶體峰。

3、監(jiān)控了LE過程，揭示了PTSH顯著延緩了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程

PTSH延緩鈣鈦礦結(jié)晶，調(diào)控晶體取向，提高薄膜質(zhì)量。DFT計算顯示其與Pb²⁺/Sn²⁺配位牢固，加熱后PTSH還原Sn⁴⁺為Sn²⁺，提升器件性能。

4、構(gòu)建了2T IPTSC并表征了器件性能

作者構(gòu)建了高效IPTSC，實現(xiàn)了22.57%的效率。通過優(yōu)化NBG層厚度和應(yīng)用ALD-SnO₂層，顯著提高了穩(wěn)定性，表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱性能。

技術(shù)優(yōu)勢：

1、開發(fā)了配體演化(LE)過程，成功調(diào)控了薄膜形成

作者開發(fā)了一種從PTSH到PTSA的配體演化過程，這一過程為高質(zhì)量Sn-Pb無機(jī)鈣鈦礦的制備提供了多功能性。通過這種LE策略，成功調(diào)控了薄膜形成并消除了無機(jī)窄帶隙（NBG）鈣鈦礦中的深陷阱。

2、開發(fā)的2T PTSC獲得了創(chuàng)紀(jì)錄的效率和穩(wěn)定性

作者率先開發(fā)了2T IPTSC，并將其與1.92eV帶隙的CsPbI₂Br寬帶隙（WBG）PSC集成，實現(xiàn)了22.57%的效率，這是迄今為止記錄的無機(jī)NBG PSC的最高水平。此外，2T IPTSC展現(xiàn)出了卓越的光熱穩(wěn)定性。

技術(shù)細(xì)節(jié)

NBG CsPb_1-xSn_xI₃的光伏性能

作者通過采用對甲苯磺酰肼(PTSH)的配體演化(LE)策略，成功調(diào)控了無機(jī)窄帶隙(NBG)鈣鈦礦薄膜的形成并消除了深陷阱，顯著提高了太陽能電池的性能。優(yōu)化后的CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE器件實現(xiàn)了17.41%的高效率，與1.92eV帶隙的CsPbI₂Br頂電池結(jié)合，2T IPTSC效率高達(dá)22.57%。LE策略不僅提高了器件效率，還增強(qiáng)了穩(wěn)定性，未封裝器件在N₂手套箱中存放60天后，CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE和CsPb_0.4Sn_0.6I₃器件分別保持了93%和37%的初始效率。此外，CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE PSC展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性，與CsPb_0.4Sn_0.6I₃相比，在65℃下的MPP跟蹤測試中，1000小時后保持了83%的初始效率。這些結(jié)果表明，LE策略為開發(fā)高效穩(wěn)定的無機(jī)NBG PSC提供了有效途徑。    

圖  LE 提高了無機(jī) NBG PSC的性能

結(jié)晶和微觀結(jié)構(gòu)

通過XRD和GIWAXS分析，作者發(fā)現(xiàn)LE顯著提升了CsPb_0.4Sn_0.6I₃鈣鈦礦的結(jié)晶質(zhì)量和取向。LE處理后的薄膜展現(xiàn)出增強(qiáng)的(101)和(202)晶體峰，以及更尖銳的布拉格點，表明更好的結(jié)晶性能和垂直于基底的晶體排列。SEM圖像顯示，添加4 mg/mL PTSH的鈣鈦礦薄膜晶粒尺寸增大，無針孔，且橫截面SEM顯示柱狀排列的鈣鈦礦晶粒，減少了垂直方向的晶粒邊界。HRTEM圖像進(jìn)一步證實了LE基鈣鈦礦薄膜無針孔，而對照組薄膜表面有許多針孔。LE策略通過形成PTSA膜在鈣鈦礦晶粒上形成自組裝單層，有效阻擋水分并保護(hù)晶體。這些結(jié)果表明，LE策略能有效調(diào)控鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶，提高其取向性和質(zhì)量。

圖  LE 改善鈣鈦礦結(jié)晶和微觀結(jié)構(gòu)

LE過程監(jiān)控

原位表征技術(shù)揭示了PTSH顯著延緩了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程，并有效調(diào)控了鈣鈦礦薄膜的晶體取向，從而獲得高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜。DFT計算結(jié)果表明PTSH分子與Pb²⁺/Sn²⁺離子的配位比DMSO分子更牢固，有助于提高結(jié)晶質(zhì)量和取向性。隨著加熱溫度的升高，PTSH逐漸將Sn⁴⁺還原為Sn²⁺，生成PTSA與未配位的Sn²⁺和Pb²⁺配位，質(zhì)子核磁共振（¹H NMR）和傅里葉變換紅外（FTIR）光譜證實了PTSH與Pb²⁺/Sn²⁺離子之間的相互作用。此外，PTSH作為還原劑，將Sn⁴⁺還原為Sn²⁺，減少了薄膜中的Sn⁴⁺含量，提高了器件性能。    

圖  監(jiān)測 LE 的交互機(jī)制

2T IPTSC

作者成功構(gòu)建了基于CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE（E_g=1.31eV）作為NBG子電池和CsPbI₂Br（E_g=1.92eV）作為WBG子電池的IPTSC，實現(xiàn)了22.57%的高效率。通過調(diào)節(jié)旋涂速度和前體溶液濃度，優(yōu)化了NBG活性層厚度，提高了IPTSC效率。2T IPTSC在連續(xù)光照和高溫工作下表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，但隨著溫度升高，性能衰減率增加。WBG子電池的光熱穩(wěn)定性優(yōu)于NBG子電池，而NBG子電池的離子遷移是IPTSC性能下降的主要原因。在NBG鈣鈦礦薄膜上應(yīng)用ALD-SnO₂層作為離子遷移阻擋層和ETL，不僅提高了穩(wěn)定性，還在65℃和85℃下的MPP跟蹤測試中保持了80%的初始效率，顯示出比HPTSC更好的光熱穩(wěn)定性。優(yōu)化LE策略有望進(jìn)一步提升IPTSC的性能和穩(wěn)定性。    

圖  優(yōu)化的2T IPTSC的PV和穩(wěn)定性性能

展望

總之，本工作通過采用對甲苯磺酰肼(PTSH)的配體演化(LE)策略，成功調(diào)控了薄膜形成并消除了無機(jī)窄帶隙(NBG)鈣鈦礦中的深陷阱，使得1.31eV CsPb_0.4Sn_0.6I₃:LE器件效率達(dá)到17.41%，創(chuàng)無機(jī)NBG PSC最高記錄。同時，與1.92eV CsPbI₂Br頂電池結(jié)合的2T IPTSC效率高達(dá)22.57%，展現(xiàn)了卓越的光熱穩(wěn)定性。 

參考文獻(xiàn)：

Duan, C., Zhang, K., Peng, Z. et al. Durable all inorganic perovskite tandem photovoltaics. Nature (2024).

https://doi.org/10.1038/s41586-024-08432-7