鋰硫電池、鹽湖提鋰兩篇Nat. Sustain.，張華彬Nat. Commun.等成果速遞|頂刊日報20241026
1.Nature Sustainability：混合聚合物網絡陰極實現可溶性無多硫化物鋰硫電池
鋰硫（Li-S）是一種備受關注的化學物質，因為硫是一種豐富的元素，硫的轉化具有極高的能量密度。然而，在轉化過程中形成的幾種中間多硫化物溶解會導致循環過程中性能迅速下降。近日，賓夕法尼亞州立大學王東海等人通過硫化聚磷腈和碳作為鋰硫電池陰極的混合聚合物網絡來解決這個問題。1) 這種雜化聚合物網絡具有豐富的重新結合和吸附解離硫物種的位點，可以避免可溶性多硫化物的形成，并實現獨特的可逆插入轉化反應。因此，該陰極在Li-S紐扣電池中實現了高容量（約900mAh g?1）和優異的循環穩定性。2) 軟包電池的預計能量密度為約300Wh kg?1，150次循環后容量保持率為84.9%。該策略可以擴展到其他具有成本效益、可回收的聚合物，將硫基電池推向實際的儲能應用。Meng Liao et.al Hybrid polymer network cathode-enabled soluble-polysulfide-free lithium–sulfur batteries Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01453-0https://doi.org/10.1038/s41893-024-01453-02.Nature Sustainability：鹽湖鹽水中可持續鋰提取和氫氧化鎂聯產近年來，隨著鋰離子電池在推動全球向低碳社會轉型方面發揮著越來越重要的作用，對鋰的需求一直在上升。與主要從硬巖中生產鋰相比，從鹽水中提取鋰是更經濟、更可持續的途徑。然而，它仍存在重大挑戰，包括提取過程的效率低，特別是對于高鹽度、成分復雜的鹽水，以及對主要競爭物種鎂的選擇性差。近日，昆士蘭大學Zhang Xiwang、寶武集團環境資源科技有限公司Li Enchao、莫納什大學Li Zhikao等人報道了一種涉及乙二胺四乙酸（EDTA）的納濾過程，其可用于直接有效地提取Li+，以及從鹽湖鹽水中有效利用Mg2+。 1) 利用EDTA4?和Mg2+之間的選擇性結合，該工藝在工業條件下（127.06g l?1）實現了99.85%的超高Mg2+截留率、~4.34mol m?2 h?1的超快Li+通量和優異的Li+/Mg2+分離因子（~679）。2) 通過兩階段過濾過程，Li+回收率達到89.90%，而Mg2+廢物轉化為納米結構的Mg（OH）2，98.87%的EDTA4-可以再生。該工作的可擴展流程可最大限度地減少環境影響，同時最大限度地提高資源利用率，從而促進向更可持續的未來轉變。Ming Yong et.al Sustainable lithium extraction and magnesium hydroxide co-production from salt-lake brines Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01435-2https://doi.org/10.1038/s41893-024-01435-23.張華彬Nature Commun：Cu單原子光催化甲烷氧化制備甲醛通過光催化反應將CH4轉化為高附加值C1氧化衍生物受到人們的廣泛關注，但是CH4轉化為C1氧化衍生物具有非常大的困難和挑戰。有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學張華彬教授等報道基于調節MOF的配位結構微環境的方式構筑Cu單原子催化劑用于選擇性光催化氧化CH4制備HCHO。1）作者在單核Cu位點直接進行O2氧化，因此能夠打破反應的化學平衡，將形成自由基的平衡完全轉向生成·OOH。通過同步生成·OOH和·CH3，能夠快速結合生成HCHO，并且阻礙競爭反應，實現了優異的HCHO選擇性（接近100%），產量達到2.75mmol gcat-1 h-1。2）這項工作展示了理性設計催化活性位點對于調節反應路徑和選擇性CH4光催化氧化的重要性，喲租戶與發展和設計高性能的單原子催化劑。Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat Commun 15, 9088 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53483-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53483-z4.清華大學&蘭州化物所Nature Commun：石墨烯納米片構筑耐濕度結構穩定超潤滑材料在高濕度環境下實現固體超潤滑性非常重要，但是由于水和固體表面的氧化，導致目前開發超潤滑仍具有非常大的困難和挑戰。有鑒于此，中國科學院蘭州化學物理研究所Yongfu Wang、清華大學Ming Ma等報道一種簡單方便的獲得濕度不敏感的固體超潤滑劑（磨損系數僅為0.0035），在2-80 %濕度區間內沒有明顯的磨損。1）從結構超潤滑性角度的設計，開發了覆蓋Au的微米石墨片和石墨烯覆蓋的不含氫無定形碳。這種GNC a-C對水分子的釘扎效應較差以及弱氧化，因此能夠在暴露空氣之后表面仍然具有穩定的結構超潤滑性質。 2）這種設計和制備過程能夠大規模的實現結構超潤滑性，而且支持的材料范圍廣泛。這項研究為環境條件下的結構超潤滑應用提供策略。Li, R., Yang, X., Li, J. et al. Macroscale, humidity-insensitive, and stable structural superlubricity achieved with hydrogen-free graphene nanoflakes. Nat Commun 15, 9197 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53462-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-53462-45.中科院金屬所&中南大學Nature Commun：原位觀測Au五重孿晶的生長機理五重孿晶Au納米晶（penta-twinned）的孿晶邊界和內部晶格應力為調控納米晶體的結構和性質提供具有前景的創新型方法，但是目前人們對于控制5-FT納米晶的非經典生長模型缺乏深入理解，這是因為五重孿晶Au納米晶的熱力學穩定區間較小，而且具有復雜的孿晶結構。 有鑒于此，中國科學院金屬所Gang Zhou、中南大學宋淼等報道通過原位觀測方法，從原子尺度研究5-FT以及其他納米粒子與尺寸有關以及孿晶結構相關的聚集。1）研究結果表明Au納米粒子的表面擴散顯著影響聚集納米粒子的形貌，并且促進形成對稱結構5-FT，尤其是對于比較小的納米粒子。此外，5-FT的本征結構能夠緩解形貌變化過程的原子表面擴散現象，延緩聚集和結構變化，促進形成結構復雜的孿晶。2）這項研究結果有助于推動孿晶納米粒子的結構調控，能夠更好的對功能材料的合成進行預測，并且用于開發先進的工程應用。 Song, M., Zhang, D., Leng, D. et al. In situ atomic observations of aggregation growth and evolution of penta-twinned gold nanocrystals. Nat Commun 15, 9217 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53501-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53501-06.Science Advances：全固態堿離子聚合物電池的可滲透無空隙界面 全固態電池存在電極與電解質顆粒之間失去接觸的問題，導致循環性能差。近日，湖南大學魯兵安等人以充放電電壓為刺激，在循環過程中原位構建了固態聚合物電解質與電極之間無空隙的離子滲透界面。1）在充放電過程中，滲透相填充界面處的空隙并滲透到電極中，與正極形成牢固的結合，有效緩解接觸問題。2）開發的全固態鉀離子聚合物電池在 4.5伏的高工作電壓下，循環 2000次以上仍能保持高庫侖效率，即使在 4.6伏下也能穩定循環 500次以上。3）這種緩解接觸問題的合理設計具有多種用途，全固態石墨基聚合物鉀離子軟包電池和全固態鋰離子聚合物電池的可擴展性就證明了這一點。
Wang Lyu, et al, Permeable void-free interface for all-solid-state alkali-ion polymer batteries, Sci. Adv. 10, eadr9602 (2024)DOI: 10.1126/sciadv.adr96027.武漢大學Angew：非化學計量比Ti4O7載體修飾Cu電催化還原CO制備C2+開發合適的載體是Cu電催化還原CO制備多碳化學品的關鍵。但是由于金屬-載體的適應性不足，而且載體的導電性較差，有可能影響C-C偶聯反應的效率。有鑒于此，武漢大學定明月教授等報道非化學計量比的Ti4O7與Cu電催化劑結合，構筑Cu-Ti4O7，能夠作為導電性較高且穩定的載體用于電催化還原CO。1）Ti4O7具有豐富的晶格缺陷，有助于水分子解離和CO分子吸附，加快*COH加氫反應的進行。這種適應性較好的金屬-載體界面能夠促進Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH發生C-C不對稱偶聯，因此能夠顯著降低生成C2+的能壘。由于Ti4O7具有優異的導電性，有助于Cu/Ti4O7界面上的電荷轉移，減少能量損失。2）優化有的20Cu-Ti4O7催化劑在電催化還原CO的反應中表現優異的C2+選擇性（96.4%），生成C2+的能量效率達到45.1%，部分電流密度達到432.6 mA cm-2。這項研究揭示了新穎的Cu催化劑和載體材料的C-C偶聯策略，推動發展Cu修飾載體催化劑用于實現高效率的電催化還原CO。Xuli Hu, Junchen Xu, Yunchen Gao, Zhenyao Li, Jun Shen, Wei Wei, Yangshun Hu, Yushan Wu, Yao Wang, Mingyue Ding, Establishing Non‐stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C‐C Coupling for Highly Energy‐Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202414416https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024144168.中山大學&利物浦大學Angew：PdNi合金催化生物質HMF轉化在生物質精煉領域，5-羥甲基糠醛（HMF）氧化為2,5-二羥甲基四氫呋喃（BHMTHF）受到人們的廣泛關注，因為BMHTHF是重要的燃料和溶劑前體分子。有鑒于此，利物浦大學屠昕教授、中山大學嚴凱教授等報道一種具有選擇性和穩定性的PdNi納米合金催化劑用于深度加氫催化。1）開發了CO2輔助綠色合成技術，能夠控制生成雙金屬或者單金屬催化劑。合成了不同Pd/Ni原子比例的PdNi/SBA-15催化劑，發現Pd/Ni原子比例與HHMTHF產量之間呈現火山形變化趨勢。 2）比例為Pd2Ni1/SBA-15的催化劑具有最好的性能，HMF的轉化率達到99 %，BHMTHF的選擇性達到96.0%。Pd2Ni1/SBA-15催化劑能夠在5次循環催化反應后仍然具有優異的穩定性。通過HAADF-STEM等表征和DFT理論計算，驗證形成合金結構，Ni和Pd之間具有電子轉移，因此催化劑具有優異的性能和穩定性。這項研究為開發高選擇性和高穩定性的合金催化劑用于生物質增值轉化提供幫助。 Ruichao Guo, Yongjian Zeng, Lu Lin, Di Hu, Chunqiang Lu, Stuart Conroy, Suyu Zhang, Chen Zeng, Huixia Luo, Zhiwei Jiang, Xiaolei Zhang, Xin Tu, Kai Yan, CO2-assisted Controllable Synthesis of PdNi Nanoalloys for Highly Selective Hydrogenation of Biomass-derived 5-Hydroxymethylfurfural, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202418234 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202418234
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