1.清華大學JACS：高熵亞納米CuPd合金電催化還原CO2合成乙酸雙金屬合金在催化和能源存儲領域具有發展前景，但是熱力學不兼容問題，如何精確的亞納米尺度合成是個巨大的挑戰。有鑒于此，清華大學王訓教授、劉清達等報道設計在CuO載體上，構筑了尺寸1.5nm的原子分散均勻的CuPd合金與PMA的共組裝亞納米片，記作CuO-PMA SNSs。1）由于Cu原子具有高振動熵，因此能夠從CuO載體中脫離，與相鄰Pd單原子結合，原位生成CuPd合金。這種策略能夠用于合成1nm的ZnPt合金，因此為設計不互溶亞納米合金提供一種普遍的方法。完全暴露的Cu-Pd原子對能夠顯著的增強表面*CO的吸附和覆蓋度，增強乙烯酮中間體的穩定性，促進生成C2產物。2）CuPd亞納米合金在CO2電催化還原生成乙酸的法拉第達到46.5±2.1%，在-0.7V過電勢生成乙酸的產量達到99±2.8μmol cm-2。
Siyang Nie, Liang Wu, Qingda Liu*, and Xun Wang*, Entropy-Derived Synthesis of the CuPd Sub-1nm Alloy for CO2-to-acetate Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07711https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c077112.南開大學&西北工大JACS：聲懸浮霧化構筑氣-液無接觸液滴界面微液滴（Microdroplet）是非常重要的能夠加快反應速率，促進不可能發生的反應能夠發生。微液滴的獨特性質可能來自空氣-水界面或者固液界面，取決于微液滴的接觸介質。目前為止，固液界面的重要性得到人們的驗證，但是空氣-水界面在微液滴起到的作用還沒有得到驗證。這是因為難以得到非接觸的空氣-水界面微液滴。 有鑒于此，南開大學張新星教授、西北工業大學臧渡洋教授等報道使用超聲懸?。╝coustic levitation）液滴霧化技術。1）在操控聲場后，懸浮的液體能夠霧化演變為第二代微液滴。通過這種聲控技術，體系能夠只包括空氣-水界面的微液滴，而且測試了許多反應體系的應用。 2）這項研究有助于深入理解空氣-水界面的微液滴性質。
Xiaoxu Li, Xianyu Nong, Chenghui Zhu, Xufeng Gao, Huan Chen, Xu Yuan, Dong Xing, Lu Liu, Chiyu Liang, Duyang Zang*, and Xinxing Zhang*, Atomization by Acoustic Levitation Facilitates Contactless Microdroplet Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c07712https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c077123.湖南大學王雙印&華東師范關小紅Angew：NiRu電催化苯酚氧化制備苯醌溶液相的苯酚電催化氧化制備苯醌（benzoquinone）能夠實現處理污染物和制備高附加值化學品。但是在中性環境下如何得到較高的苯酚轉化率和苯醌產量具有非常大的困難。有鑒于此，湖南大學王雙印教授、華東師范大學關小紅教授等報道Ru納米粒子擔載于Ni(OH)2載體，構筑的催化劑在pH 7的中性條件實現了優異的苯酚轉化率（96.5 %）和優異的苯醌產率（83.4 %），這個性能明顯的優于以往報道的電催化劑性能。1）這種優異的電催化性能來自于NiRu產生的三重協同作用，包括增強苯酚分子吸附、改善苯醌脫附、阻礙產氧反應。
將流動相電解槽與提純進行結合，實現了消除苯酚的同時回收苯醌。2）這種電催化體系使用NiRu/C陽極表現優異的穩定性，有助于能源轉化，降低苯酚降解處理過程的溫室氣體排放問題，因此是個具有實用性前景的技術。這項工作有助于發展低碳排放的苯酚廢水處理技術。
Shuangyin Wang, Fuqiang Liu, Wei Chen, Tong Wang, Juchao Zhang, Deyong Yang, Yinhao Dai, Guizi Liu, Jian Zhou, Xiaohong Guan, Efficient Electrosynthesis of Valuable para-Benzoquinone from Aqueous Phenol on NiRu Hybrid Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202415438https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024154384.福建師范大學Angew：氫鍵有機骨架材料實現選擇性分離C2H2/CO2 多孔工程和框架結構對于MOF和COF重要意義，能夠調控金屬-配位鍵強度和共價性之間的關系。但是，目前氫鍵有機框架材料的這些研究仍非常缺乏，這是因為HOF材料本征氫鍵比較弱。有鑒于此，福建師范大學張章靜研究員、項生昌研究員等報道修飾策略調控HOF的多孔性質，并且合成了兩種等構但是孔環境不同的HOF，HOF-FJU-99和HOF-FJU-100。1）HOF-FJU-100具有微孔結構不僅展示了優異的穩定性，而且具有優異的C2H2/CO2分離效率和超高的分離選擇性（50/50v/v）。IAST選擇性數值達到201，這個數值達到標桿，比以往報道的HOF都更好。 2）通過X射線分析發現，HOF-FJU-100在C2H2分子之間和骨架結構之間存在多重氫鍵相互作用，因此HOF-FJU-100具有合適的靜電勢，有助于C2H2吸附。通過原位載氣XRD分析，發現HOF-FJU-100具有自適應性的孔結構，能夠通過特定的吸附相互作用高效率分離C2H2/CO2混合物。
Furong Yuan, Yunbin Li, Zhen Yuan, Lu Li, Chenxin Chen, Lei He, Hongyu Lin, Xi Fan, Banglin Chen, Shengchang Xiang, Zhangjing Zhang, A Grafting Hydrogen-bonded Organic Framework for Benchmark Selectivity of C2H2/CO2 Separation under Ambient Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202414215https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024142155.Angew：HxWO3-Cu接力催化硝酸鹽合成氨電催化還原硝酸鹽是可持續合成氨的重要方法，但是電催化還原硝酸鹽如何增加氨的產量需要在高于0V RHE的過電勢進行電催化，需要更高的能量消耗，而且面臨著制氫的競爭反應。有鑒于此，西北工業大學李家源副教授、太原理工大學韓冰瑩等報道合成了HxWO3作為可逆的氫供體-受體，能夠與Cu配合在高于0V RHE過電勢實現接力電催化反應機理。 1）HxWO3和Cu配合，在大于0V RHE過電勢實現了接力電催化反應機理，這種機理包括H原子插入HxWO3晶格，隨后晶格H脫嵌，并且轉移到Cu催化劑，用于在Cu催化劑發生氫介導硝酸鹽還原合成氨。 2）這種催化劑在0.1V vs RHE過電勢能夠實現~100%的法拉第效率和3332.9±34.1mmol gcat-1 h-1的產量，而且能量消耗達到創紀錄的17.6kWh kgNH3-1。使用這種催化劑能夠在放大的流動相電解槽實現連續合成氨，真實的能量消耗達到17.0kWh kgNH3-1。 Yuefei Li, Ye Liu, Mingkai Zhang, Linsen Li, Zhao Jiang, Bingying Han, Baojun Wang, Jiayuan Li, Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202417631https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024176316.北京大學Nature Commun：觀測GaN的原子分辨缺陷振動聲子工程（Phonon engineering）是GaN功率器件的熱管理的至關重要，聲子-缺陷之間的相互作用限制了GaN的性能。但是由于空間分辨率有限，研究III族氮化物缺陷的納米聲子輸運具有挑戰性。 有鑒于此，北京大學王新強教授、王濤、美國橡樹嶺國家實驗室Lucas Lindsay等報道使用先進的掃描透射電子顯微鏡和電子能量損失光譜來研究GaN中棱柱體層錯中的振動模式。1）通過實驗結果與從頭計算之間的比較，確定了三種類型的缺陷模式：局部缺陷模式、受限體模式和完全擴展模式。2）棱柱狀堆垛層錯（PSF，prismatic stacking fault）具有比無缺陷GaN更小的聲子帶隙和更低的聲速，說明熱導率更低。這項研究通過先進的表征方法展示了GaN缺陷的振動行為，此外說明對熱行為特性可能的影響。
Jiang, H., Wang, T., Zhang, Z. et al. Atomic-scale visualization of defect-induced localized vibrations in GaN. Nat Commun 15, 9052 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53394-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53394-z7.中山大學Nature Commun：合成N-CF3的吡啶吲哚啉吡咯并吲哚啉（pyrroloindoline）和N-CF3都是重要的藥效結構，但是目前仍沒有合成含有N-CF3結構的吡咯并吲哚啉方法學。有鑒于此，中山大學李清江副教授、王洪根教授等報道開發了一種高效且操作方便的方法構筑含N-CF3的吡咯并吲哚啉的方法學。1）這個方法通過色胺（tryptamine）衍生物異氰化物的串聯組裝過程構筑這種分子骨架結構，過程包括三氟碘基氧化、鹵化成環過程。這個方法學的關鍵是開發了一種簡單的方法，使用商業化的N-鹵代琥珀酰亞胺和Et3N·HF，將異氰化物轉化為N-CF3結構。 2）這個反應方法具有反應條件溫和，官能團容忍性廣泛，達到良好或優異的產率，優異的立體選擇性。此外，該反應產物中的鹵取代基能夠作為把手，合成含有C3季碳以及N-CF3的吡咯并吲哚啉。
Wu, JY., Huang, LL., Fu, JL. et al. N-Halosuccinimide enables cascade oxidative trifluorination and halogenative cyclization of tryptamine-derived isocyanides. Nat Commun 15, 8917 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-53271-9https://www.nature.com/articles/s41467-024-53271-98.東北師范大學Nature Commun：雙功能N-苯甲酰基糖精可見光催化環丙烷的1,3-氨基酰基化 使用雙功能試劑（bifunctional reagent）對不飽和分子進行碳胺化（carboamination）是合成含氮化合物的一種有吸引力的方法。但是，雙功能C-N試劑還未曾用于環丙烷的碳胺化反應。有鑒于此，東北師范大學鄭光范副教授、孫佳瓊等報道使用N-雜環卡賓（NHC），N-苯甲?；蔷鳛殡p功能試劑和光氧化還原催化劑，實現了環丙烷的雙催化1,3-氨基?；磻?nbsp;1）這個反應中NHCs起到多種催化作用，作為路易斯堿催化劑活化C-N鍵，促進PC*的氧化淬滅過程；而且，作為?；杂苫D移催化劑構筑C-C鍵。2）激發態PC*和?；鵑HC加合物之間的氧化淬滅是芳基環丙烷能夠具有普遍的光氧化的關鍵原因。
Li, M., Wu, Y., Song, X. et al. Visible light-mediated organocatalyzed 1,3-aminoacylation of cyclopropane employing N-benzoyl saccharin as bifunctional reagent. Nat Commun 15, 8930 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-53202-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-53202-8
