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特別說(shuō)明：本文由米測(cè)技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫(xiě)，旨在分享相關(guān)科研知識(shí)。因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請(qǐng)讀者批判性閱讀，也懇請(qǐng)大方之家批評(píng)指正。

原創(chuàng)丨米測(cè)MeLab

編輯丨風(fēng)云

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研究背景

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）作為一種新興的光伏技術(shù)，因其高效率和低成本的優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。

關(guān)鍵問(wèn)題

然而，PSCs主要存在以下問(wèn)題：

1、鈣鈦礦太陽(yáng)能電池難以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定性

鈣鈦礦材料對(duì)環(huán)境因素如濕度、氧氣、溫度變化和光照非常敏感，這些因素會(huì)導(dǎo)致材料降解，降低電池性能和壽命，因此PSCs由于其脆弱的界面難以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

2、開(kāi)發(fā)富勒烯的替代品以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鈣鈦礦界面存在挑戰(zhàn)

在倒p-i-n PSCs中，鈣鈦礦與ETL界面會(huì)導(dǎo)致效率損失，形成深阱態(tài)。富勒烯ETL的高成本和較差的機(jī)械性能促使人們尋找替代品，如金屬氧化物，但替代過(guò)程中存在挑戰(zhàn)，如濺射氧化物可能會(huì)破壞鈣鈦礦表面，直接在鈣鈦礦上沉積SnOx的原子層（ALD）會(huì)產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)和界面障礙，導(dǎo)致器件的PCE低于1%。

新思路

有鑒于此，香港城市大學(xué)朱宗龍等人在保護(hù)鈣鈦礦的同時(shí)，將鈣鈦礦與孔選擇性接觸共沉積，從而在不使用富勒烯的情況下沉積SnO_x/Ag。通過(guò)原子層沉積制備的SnO_x可作為耐用的無(wú)機(jī)電子傳輸層。剪裁SnO_x層中的氧空位缺陷導(dǎo)致功率轉(zhuǎn)換效率(PCEs) >25%。所獲得的器件比傳統(tǒng)的p-i-n PSCs具有更好的穩(wěn)定性，成功地滿(mǎn)足了幾個(gè)基準(zhǔn)穩(wěn)定性測(cè)試。在模擬的AM1.5照明下，在65°C的最大功率點(diǎn)連續(xù)工作2000小時(shí)后，它們保持了>95%的PCE。此外，他們擁有認(rèn)證的T₉₇壽命超過(guò)1000小時(shí)。

技術(shù)方案：

1、通過(guò)優(yōu)化原子層沉積（ALD）技術(shù)制備的SnO_x ETL

通過(guò)優(yōu)化原子層沉積（ALD）技術(shù)制備的SnO_x電子傳輸層（ETL），實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能的顯著提升。

2、進(jìn)行了層間特性調(diào)制及理論分析

作者通過(guò)引入不同比例的TDMASn:H₂O的SnOx(i)中間層，顯著提升了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的電致發(fā)光量子效率，并減少了缺陷密度，優(yōu)化了載流子提取。    

3、證實(shí)了基于SnO_x的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的操作穩(wěn)定性

作者通過(guò)實(shí)際操作測(cè)試證實(shí)了基于SnO_x的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池具有卓越的穩(wěn)定性，其穩(wěn)定性源于SnO_x層有效減少了非輻射復(fù)合和能量損失。

4、通過(guò)室外老化試驗(yàn)證實(shí)了基于SnO_x鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性

作者通過(guò)考察室外溫度、相對(duì)濕度和太陽(yáng)輻射強(qiáng)度等進(jìn)行了室外老化試驗(yàn)，驗(yàn)證了SnO_x器件的自封裝機(jī)制，保持器件性能。

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：

1、設(shè)計(jì)了新型器件架構(gòu)實(shí)現(xiàn)了器件的效率和長(zhǎng)期穩(wěn)定性

作者重新設(shè)計(jì)了倒置的PSC器件架構(gòu)，去除了傳統(tǒng)的富勒烯ETL，轉(zhuǎn)而使用通過(guò)ALD技術(shù)制備的SnO_x作為耐用的無(wú)機(jī)ETL。這種新型架構(gòu)不僅提高了器件的效率，而且由于SnO_x的高熱穩(wěn)定性，也增強(qiáng)了器件的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

2、創(chuàng)新地界面化學(xué)處理顯著提高了光電轉(zhuǎn)換效率

作者引入了脂肪族胺功能化的苝-二亞胺（PDINN）到3-氟苯乙基碘化銨（m-F-PEAI）表面鈍化，有效減少了界面處的非輻射復(fù)合，提高了電子提取效率。此外，通過(guò)引入微量的氧空位來(lái)激活界面載流子，進(jìn)一步促進(jìn)了電子提取，使得光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）達(dá)到了25.1%。

技術(shù)細(xì)節(jié)

SnO_x的沉積

作者通過(guò)簡(jiǎn)化器件結(jié)構(gòu)和優(yōu)化電子傳輸層（ETL）制備，顯著提升了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）的性能。采用玻璃/ITO/有源層/鈍化層/SnO_x/Ag結(jié)構(gòu)，并通過(guò)調(diào)整四甲基二甲氨基錫（TDMASn）與水的比例及沉積周期，優(yōu)化了SnO_x ETL。研究發(fā)現(xiàn)，TDMASn與水比例為50:20，沉積300次時(shí)，電池效率最高，達(dá)到21.8%。進(jìn)一步引入SnO_x中間層，當(dāng)TDMASn:H₂O比為200:20，沉積30次時(shí)，實(shí)現(xiàn)了25.1%的光電轉(zhuǎn)換效率。通過(guò)優(yōu)化界面，減少了填充因子損耗，提高了載流子提取效率，展現(xiàn)了該研究在提升PSCs性能和可重復(fù)性方面的顯著進(jìn)展。    

圖  器件制造與性能

層間特性及理論分析

作者通過(guò)引入不同TDMASn:H₂O比例的SnO_x(i)中間層，優(yōu)化了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能。電致發(fā)光量子效率(EQE-EL)測(cè)試顯示，隨著TDMASn:H₂O比例的增加，EQE-EL值提升，表明減少了非輻射復(fù)合和能量損失。光致發(fā)光(PL)表征揭示了引入SnO_x(i)中間層后，載流子提取更均勻，PL強(qiáng)度分布更均勻，證實(shí)了改善和均勻化了載流子提取。密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步闡明了氧空位(VO)的形成對(duì)載流子分布的影響，以及PDINN分子緩沖層對(duì)載流子傳輸和界面反應(yīng)的調(diào)控作用。這些發(fā)現(xiàn)表明，通過(guò)精確控制中間層的化學(xué)計(jì)量比和結(jié)構(gòu)，可以有效提升電池的載流子提取效率和均勻性，從而提高電池性能。    

圖  層間調(diào)制

操作的穩(wěn)定性

作者測(cè)試了基于SnO_x的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在連續(xù)1個(gè)太陽(yáng)照射下的穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)該器件在65°C MPPT下工作2000小時(shí)后，仍保持超過(guò)95%的初始PCE。第三方機(jī)構(gòu)的穩(wěn)定性測(cè)試也證實(shí)了這一結(jié)果，即使在連續(xù)運(yùn)行1000小時(shí)后，基于SnO_x的設(shè)備仍顯示出超過(guò)97%的初始PCE的卓越穩(wěn)定性。相比之下，控制裝置在950小時(shí)后PCE下降到初始值的80%。TOF-SIMS測(cè)試表明，SnO_x層有效防止了碘離子的擴(kuò)散，保護(hù)了鈣鈦礦層。此外，熱循環(huán)測(cè)試顯示，基于SnO_x的器件在800個(gè)循環(huán)后平均降解率僅為4.7%，遠(yuǎn)低于控制裝置的28.1%。在ISO標(biāo)準(zhǔn)環(huán)境穩(wěn)定性測(cè)試中，SnO_x基器件表現(xiàn)出優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，即使在高溫高濕條件下，未封裝的SnO_x基器件的衰減率也低于3.0%。這些結(jié)果表明，SnO_x層不僅提高了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性，還實(shí)現(xiàn)了有效的自我保護(hù)，減少了對(duì)外部封裝的依賴(lài)。    

圖  操作的穩(wěn)定性

室外老化試驗(yàn)

在室外老化試驗(yàn)中，未封裝的基于SnO_x的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池表現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性。經(jīng)過(guò)50天的戶(hù)外環(huán)境測(cè)試，其性能衰減率僅為1.1%，遠(yuǎn)低于封裝控制裝置的4.8%衰減率。這一結(jié)果驗(yàn)證了SnO_x器件的自封裝機(jī)制，有效抑制了外部水分和氧氣的滲透，延長(zhǎng)了設(shè)備壽命，并減少了離子從鈣鈦礦層向ETL或電極的擴(kuò)散，保持器件性能。    

圖  環(huán)境穩(wěn)定性

展望

總之，作者通過(guò)調(diào)節(jié)中間層中的氧空位缺陷濃度證明了具有SnO_x特征的簡(jiǎn)化無(wú)富勒烯PSCs器件結(jié)構(gòu)的有效性。研究發(fā)現(xiàn)，氧缺陷的微調(diào)減少了鈣鈦礦和ETLs之間的負(fù)懸崖?tīng)顜疲瑥亩鴾p少了載流子提取和轉(zhuǎn)移過(guò)程中的能量損失。該調(diào)制器件的效率可達(dá)25.1%，且具有良好的穩(wěn)定性。在65℃長(zhǎng)期MPPT穩(wěn)定性測(cè)試下，設(shè)備T₉₅老化壽命超過(guò)2000小時(shí)(第三方認(rèn)證T₉₇穩(wěn)定壽命超過(guò)1000小時(shí))。這種簡(jiǎn)化、高效和穩(wěn)定的器件架構(gòu)為低成本和可重復(fù)的PSCs的開(kāi)發(fā)提供了見(jiàn)解。 

參考文獻(xiàn)：

DanPeng Gao, et al. Long-term stability in perovskite solar cells through atomic layer deposition of tin oxide. Science, 2024, 386(6718):187-192.

DOI: 10.1126/science.adq8385

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq8385