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探索對(duì)陰離子交換膜燃料電池中的陽(yáng)極氫氧化反應(yīng)（HOR）高效且穩(wěn)定的電催化劑至關(guān)重要。

有鑒于此，華中科技大學(xué)王得麗教授等人，開(kāi)發(fā)了一種新型的三元(Pt_0.9Pd_0.1)₃Fe金屬間化合物，其對(duì)堿性HOR具有優(yōu)異的性能。

本文要點(diǎn)

1）具體而言，Pd取代促進(jìn)了在較低的退火溫度下形成L1₂-Pt₃Fe金屬間化合物。電化學(xué)分析和密度泛函理論計(jì)算表明，在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中原位形成的間隙合金化PdH_x使(Pt_0.9Pd_0.1)₃Fe的d帶結(jié)構(gòu)變寬，并且使d帶中心向費(fèi)米能級(jí)下移。

2）來(lái)自PdH_x的優(yōu)化配體效應(yīng)產(chǎn)生了對(duì)堿性HOR的優(yōu)異的活性。同時(shí)，逐步監(jiān)測(cè)技術(shù)和非原位CO溶出伏安法共同證明，(Pt_0.9Pd_0.1)₃Fe金屬間化合物的有序原子排列有助于穩(wěn)定局部配位環(huán)境，使原位形成的Fe/Fe(OH)_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的配體效應(yīng)得以維持。

3）在給定的加速耐久性試驗(yàn)后，(Pt_0.9Pd_0.1)₃Fe金屬間化合物的電化學(xué)表面積的可忽略衰減證實(shí)了其在穩(wěn)定性方面比Pt₃Fe合金具有顯著優(yōu)勢(shì)。

總之，該工作揭示了配體效應(yīng)優(yōu)化和實(shí)時(shí)跟蹤催化過(guò)程對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系建立和后續(xù)催化劑設(shè)計(jì)的重要性。

參考文獻(xiàn)：

Tonghui Zhao et al. Self-Optimized Ligand Effect in L1₂-PtPdFe Intermetallic for Efficient and Stable Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catal., 2020.

DOI: 10.1021/acscatal.0c03938

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03938