電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)為利用可再生能源生產燃料和原料提供了一條有吸引力的途徑。金對于電化學的CO2RR轉化為CO具有活性,而競爭性的析氫反應是不可避免的。
有鑒于此,中國科學技術大學姚濤教授和中國科學院重慶綠色智能技術研究院張煒研究員等人,報告了一種協同策略,通過引入原子分散的Fe來調節納米金顆粒的電子結構,以提高CO的選擇性。
本文要點
1)設計了一種雙原子金屬催化劑,該催化劑由原子分散在Au NPs(Fe1/Au)上的Fe物種組成,該催化劑對將CO2還原為CO表現出極大的選擇性。
2)電子顯微鏡和X射線吸收精細結構(XAFS)驗證了這種固定在Au NPs上的單原子Fe位點。利用operando X射線吸收和紅外光譜,揭示了單原子Fe1/Au界面的動態結構演化和反應中間體的吸附。
3)在反應過程中,Fe和Au原子之間的相互作用增強,Fe1/Au協同作用影響反應中間體的吸附,從而使CO的選擇性提高到96.3%,其質量活性為399 mA mg-1,在-0.9 V時的TOF高達11521 h-1。
總之,該工作突出了協同調節對于提高單原子修飾的納米顆粒催化性能的重要意義。
參考文獻:
Xinyi Shen et al. Synergistic Modulation at Atomically Dispersed Fe/Au Interface for Selective CO2 Electroreduction. Nano Lett., 2020.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04291
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04291