近年來,碳基單原子催化劑(CSACs)在催化研究中受到廣泛關注。然而,CSACs的制備過程涉及高溫處理,在此過程中金屬原子可以移動并聚集成納米顆粒,這不利于其催化性能。
有鑒于此,美國華盛頓州立大學林躍河教授和Jin‐Cheng Li等人,提出了一種離子印跡衍生策略來合成CSACs,其中孤立的金屬-氮-碳(Me-N4-Cx)位點共價結合在Si基分子篩框架中的氧原子上。
本文要點
1)提出了一種離子印跡衍生技術來合成CSAC,該技術包括合成離子印跡中孔MCM‐41的前體,然后進行高溫熱解。在該前體中,通過化學鍵合將孤立的金屬-氮-碳(Me-N4-Cx)位點限制在SiOx基質中。
2)這種分子水平的限制作用可以穩定分離的Me–N4–Cx部分,該部分在高溫熱解過程中直接轉化為單原子MeN4活性位點。此外,除去二氧化硅后,可以獲得豐富的多孔結構。
3)作為概念的證明,離子印跡衍生技術被用于合成基于Fe–N–C的SAC(Fe–IICSAC),該催化劑中分布著高濃度的FeN4活性位點,在堿性介質中具有出色的氧還原反應(ORR)催化性能,半波電位為0.908 V。。此外,通過密度泛函理論(DFT)計算證明了增強的ORR活性。
參考文獻:
Shichao Ding et al. An Ion‐Imprinting Derived Strategy to Synthesize Single‐Atom Iron Electrocatalysts for Oxygen Reduction. Small, 2020.
DOI: 10.1002/smll.202004454
https://doi.org/10.1002/smll.202004454